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Para tener otra oportunidad de capturar a Mewtwo, debes vencer a los cuatro de élite (y al campeón) nuevamente. Esto hará que Mewtwo (y otros legendarios similares que puede haber desmayado en lugar de atrapar) reaparezcan.
Como esta pregunta señala, una vez que cógelo, ya no reaparecerá después de vencer al Elite Four.
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RECUERDA LA REGLA: antes de pelear y planear atrapar un pokemon legendario, guarda siempre en el área más cercana para que, si los matas accidentalmente, puedes salir del juego sin guardar y volverán a estar allí ( y no tienes que correr por el lugar)